【人物与科研】华南理工大学苏仕健教授课题组：基于金刚烷修饰吖啶给体单元的双构象热活化延迟荧光材料在有机发光二极管中的应用

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导语

有机发光二极管（OLED）技术由于在大面积、高质量显示与照明，超高分辨率、超快响应速度和柔性电子应用等方面表现出的显著优势，吸引了全球学术界和工业界的广泛关注。相比目前在商业化OLED面板中使用的含贵重金属的磷光材料，具有热活化延迟荧光（TADF）特性的纯有机发光材料是一个潜在的既能实现100%激子利用率又兼具低成本优势的材料。TADF材料由于具有极小的单三线态分裂能（ΔE_ST），其单线态激子（T₁）可以在热能驱动下反向系间窜越（RISC）来到单线态（S₁），进而发生荧光辐射过程，实现100%的激子率利用。目前，TADF-OLED已经能够实现和基于磷光材料的OLED相当的电致发光性能，成为实现低成本高效率OLED技术应用的热门候选。最近，针对某些具有双构象的TADF分子发光效率不高的问题，华南理工大学发光材料与器件国家重点实验室苏仕健教授课题组设计了一种以金刚烷修饰的吖啶为电子供体、以三苯基三嗪为电子受体的荧光客体分子a-DMAc-TRZ（图1a），该分子虽然具有双构象，但器件外量子效率（EQE）仍然高达28.9%。相关文章发表在Angew. Chem. Int. Ed.上(DOI: 10.1002/anie.201811703)。

图1. a-DMAc-TRZ的a）分子结构，b）准轴向（quasi-axial）构型，c）准赤道（quasi-equatorial）构型

（来源：Angew. Chem. Int. Ed.）

苏仕健教授简介

苏仕健，男，1971年3月生，工学博士，华南理工大学材料科学与工程学院教授，博士生导师，发光材料与器件国家重点实验室固定研究人员。1993年和1996年毕业于西安交通大学，分别获工学学士和硕士学位。1998年出国留学，2002年3月毕业于日本山形大学，获工学博士学位。同年4月获日本学术振兴会研究奖励费资助，在世界著名OLED科学家城户淳二教授研究室从事为期两年的博士后研究。2004年4月起任日本光产业技术振兴协会研究员，随后历任日本山形大学助理研究员和日本山梨大学助理教授，2009年9月回国任现职。主要研究方向是有机电致发光材料与器件，入选教育部“新世纪优秀人才”支持计划，国家杰出青年基金获得者，国家重点研发计划项目“新一代有机电致发光材料与器件”首席科学家。

前沿科研成果

基于金刚烷修饰吖啶给体单元的双构象热活化延迟荧光材料在有机发光二极管中的应用

a-DMAc-TRZ分子在溶液中表现出非常特殊的双蓝光发射，发射峰分别位于419 nm和479 nm。通过DFT理论计算，作者发现其基态势能面上有两种处于局部极小值的构型，分别为准轴向构型和准赤道构型（图1b和1c）。通过柔性势能面扫描，作者可以定量地计算出这两种构型的比例分布。通过低温磷光光谱，作者可以分别得出这两种构型的单线态激发态和三线态激发态的能级差。通过常温瞬态荧光光谱分析，作者发现a-DMAc-TRZ分子的准轴向构型具有传统荧光的特性，而准赤道构型具有延迟荧光的特性（图2）。

图2. 常温瞬态荧光光谱

（来源：Angew. Chem. Int. Ed.）

基于a-DMAc-TRZ分子的电致发光器件，在20 wt%的掺杂浓度下，获得了最大28.9%的外量子效率（图3），远高于之前文献中报道的基于双构象发光分子的电致发光器件效率。

图3. 基于a-DMAc-TRZ的电致发光器件的 a）电致发光光谱，b）电流效率和外量子效率

（来源：Angew. Chem. Int. Ed.）

作者进一步研究了基于a-DMAc-TRZ分子的电致发光器件能获得如此高效率的原因。a-DMAc-TRZ分子的准轴向构型的局域三重态（³LE^A）能级稍高于准赤道构型的电荷转移三重态（³CT^E）能级，在较高的掺杂浓度下，获得了一个新的Dexter能量传递通道，这个新的能量传递通道大大地提高了器件的激子利用率和电致发光外量子效率（图4）。

图4. a-DMAc-TRZ分子的准轴向构型和准赤道构型间的能量传递示意图

（来源：Angew. Chem. Int. Ed.）

相关研究成果发表于Angew. Chem. Int. Ed.（DOI: 10.1002/anie.201811703），李伟博士和蔡欣佚博士为本文的共同第一作者。相关工作得到了国家科技部、国家自然科学基金委员会、广东省科学技术厅以及博士后面上基金的资助。

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